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摘要:目的以二至丸为研究对象,探索中药丸剂热风干燥过程温度变化规律,为提高丸剂干燥效率及干燥均匀性提供理论依据。方法基于COMSOLMultiphysics建立传热传质模型模拟二至丸层在无孔底及筛孔底2种干燥盘不同温度干燥过程温度分布并进行求解;研究了二至丸层在60、80、℃热风温度下干燥过程,并通过Fick第2定律平板模型计算二至丸水分有效扩散系数(Deff);采用探针温度传感器监测二至丸层干燥过程中间表面及内部温度变化进行干燥模型验证。结果不同热风温度干燥过程中二至丸层表面及内部温度呈现先剧烈上升后缓慢上升的趋势,二至丸层无孔底干燥模型及筛孔底干燥模型内部温度分别为55.3~56.0℃、57.5~57.7℃,使用筛孔底干燥盘可提高干燥温度均匀性;2种模型实验得到水分Deff分别为0.76×10?7~2.82×10?7m2/s、1.15×10?7~3.94×10?7m2/s;实验结果验证模型在一定干燥温度范围内能够较好反映二至丸层干燥过程温度变化规律。结论通过可靠的二至丸层热风干燥模型直观反映干燥过程温度变化情况,该研究为二至丸干燥工艺优化提供参考。
二至丸由酒女贞子和墨旱莲2味中药等比例组成。现代研究表明,二至丸具有保肝降酶、抗肝纤维化、抗衰老、调节免疫机能、抑制肿瘤、益智、抗炎、降血糖、抗疲劳等多种药理作用,具有广阔的应用前景[1-2]。干燥是二至丸生产过程必需环节,且是决定其品质形成的关键,干燥方式、工艺参数选择不当等因素都可能导致干燥后丸剂出现裂丸、水分不均、结壳等问题[3-4]。如干燥速度过快,丸剂表面水分蒸发速度大于内部扩散速度而导致表面结壳影响降速干燥速率;丸剂静态干燥、温度分布不均导致丸剂含水率不均匀造成丸剂“阴阳面”问题,而导致这些问题的根本原因是丸剂干燥过程中受温度分布影响的干燥均匀性[5-6]。因此,研究丸剂干燥过程中温度分布特性对优化丸剂干燥工艺、提高丸剂品质具有重要意义。目前,有关丸剂干燥的研究大多局限于引入应用于其他领域的新型干燥技术的工艺验证性研究[7-9],有关中药丸剂干燥过程温度场的研究很少。在食品干燥行业,利用数学模型研究干燥传热传质过程应用广泛,吴中华等[10]利用COMSOLMultiphysics软件模拟计算热风干燥过程中稻谷籽粒内部的温度和水分分布,三维适体数学模型具有较高的精度。朱代根等[11]建立了鸡肉对流干燥传热传质耦合模型,并通过COMSOLMultiphysics软件对模型进行了求解,结果表明所建立的数学模型可用于预测鸡肉对流干燥过程。Daniel等[12]建立了数学模型,并用COMSOLMultiphysics求解传热传质耦合模型,准确预测了红薯红外和热风联合干燥过程水分含量和温度分布。本实验基于COMSOLMultiphysics仿真软件,建立2种类型干燥盘盛装二至丸干燥传热传质模型,模拟二至丸干燥过程温度分布及温度变化,通过二至丸干燥实验获取模型关键部分参数,并验证模型的可靠性,旨在为二至丸干燥工艺优化提供理论依据。
1仪器与材料
ThinkStationP型工作站,联想集团;GZX-MBE型电热鼓风干燥箱,上海博迅实业有限公司医疗设备厂;EL型电子天平,梅特勒-托利多仪器(上海)有限公司;XMT-JK型智能温控仪,江苏汇邦仪表有限公司;WRNK型探针温度传感器,上海亿佳电热电器有限公司;XHW-02型制丸机和型高速粉碎机,北京环亚天元机械技术有限公司;Φ无孔底干燥盘(自制);Φ筛网底干燥盘(自制)。
二至丸,现代中药制剂教育部重点实验室制备;酒女贞子(批号1804)、墨旱莲(批号1805),江西樟树天齐堂中药饮片有限公司,药材均由江西中医药大学现代中药制剂教育部重点实验室杨明教授鉴定,酒女贞子为木樨科女贞属植物女贞LigustrumlucidumAit.的干燥成熟果实经炮制而成,墨旱莲为菊科鳢肠属植物鳢肠EcliptaprostrataL.的干燥地上部分;蜂蜜,批号,江西牧蜂源生物科技有限公司。
2方法
2.1二至丸干燥模型的建立
2.1.1几何模型将制备好的二至丸在干燥托盘(Φmm×45mm)内铺至平齐盘口,建立对应几何模型见图1。为了简化计算过程,将图1-a的三维模型作二维轴对称简化处理后,得到1个50mm×45mm的简单矩形域,即图1-a阴影部分,用COMSOLMultiphysics软件划分网格[13],见图1-b。
2.1.2热质传递方程描述二至丸干燥过程水分扩散的方程以2种方式与热方程耦合[14],一是二至丸热导率(k)随温度的增大而增加且与二至丸置于干燥盘的空隙率有关,相关表达式如式(1)所示,二是二至丸干燥模型外边界上发生热通量,在边界2、4和5的边界条件中使用λDeff?c(λ为蒸发的摩尔潜热,J/mol;Deff为水分有效扩散系数,m2/s;?c表示干燥过程物料水分浓度梯度)来表示。
k=[b+a×(T-.15)]×(1-φ)(1)
b为热导率方程截距,W/(m?K);a为热导率方程斜率,W/(m?K2);T为物料温度,K;φ为空隙率
(1)模型1:干燥盘底部为无孔板,蒸发的水分只从干燥盘顶部蒸发,且假设干燥盘内二至丸的传热方式为热传导,计算使用固体传热模块,令干燥盘壁温等于干燥箱内空气温度。因此,传热接口的边界条件如下。
边界1、3:n(?k?T)=0(2)
边界2、4、5:n(?k?T)=hT(Tair-T)+λn(Deff?c)
(3)
hT为传热系数,W/(m2?K);Tair为干燥箱空气温度,K;λ为蒸发的摩尔潜热,J/mol;Deff为水分有效扩散系数,m2/s
扩散的边界条件如下。
边界1、2、3、5:n(?Deff?c)=0(4)
边界4:n(Deff?c)=kc(cb-c)(5)
kc是质量传递系数,m/s;cb是干燥箱内空气水分浓度,mol/m3
(2)模型2:干燥盘底部为筛网板,蒸发的水分从干燥盘顶部和底部同时蒸发,因此,模型2的条件除扩散边界条件增加了边界2为扩散边界外,其余条件和假设均和模型1相同。
2.2干燥模拟过程参数
2.2.1水分Deff在二至丸干燥过程传热传质控制方程中,Deff是重要的模型参数,其影响因素包括被干燥物料类型、温度、干燥方式等等,而其精确性对数学模型精度具有重要意义。因此,本实验通过二至丸干燥实验获取较准确的水分Deff。
2.2.2其他物性参数二至丸干燥模拟过程的物理特性参数见表1。
2.3二至丸制备及干燥方法
2.3.1二至丸的制备二至丸的制备按文献工艺在中药丸剂制备室完成[18]。
2.3.2二至丸干燥过程参数测定将二至丸分别在2种干燥盘内铺至平齐盘口,将WRNK型探针温度传感器置于干燥盘二至丸层中的测温点(点1位于干燥盘中间物料表面,点2位于干燥盘中间深22.5mm物料处),测温装置示意图见图2-a。通过称重法测定二至丸干燥失水过程质量变化,装置示意图如图2-b所示,为保证实验数据的准确性,只取出筛网内包含的二至丸进行称定质量,记录数据后迅速放回。采用不同的热风干燥温度(60、80、℃)进行干燥,记录温度时间间隔依次为1、10、20、30、60min,前4个时间间隔分别记录10、10、8、6次,时间间隔60min的记录次数由总干燥时间决定,干燥终点为当二至丸的含水率小于等于12%[19]。
2.3.3Deff计算方法二至丸的初始含水率通过烘干法测定[20-21],二至丸干燥过程中任意时刻水分比(moistureratio,MR)的计算公式为MR=(Mt-Me)/(M0-Me),式中M0为初始干基含水率,Me为干燥平衡时干基含水率,Mt为干燥t时刻干基含水率。由于Me远小于M0和Mt,可忽略,故该计算公式可简化为MR=Mt/M0。结合实验数据可以计算出丸剂干燥过程水分的Deff,按Fick第2定律平板模型公式(6)计算。
t为实验时间,s;δ为二至丸层的厚度,m;n为实验采样数
将式(6)等号两边分别取自然对数,可得到lnMR与时间t的线性关系表达式。
lnMR=ln(8/π2)-π2tDeff/4δ2(7)
由式(7)可知,lnMR与时间t线性关系的斜率(k)表达式如下。
k=?π2Deff/4δ2(8)
实验数据拟合得到lnMR与时间t线性关系的斜率值,进而由式(8)得到水分Deff。
3结果与分析
3.1水分Deff
模型1和模型2在热风干燥温度60、80、℃时,水分Deff值分别为0.76×10?7~2.82×10?7m2/s和1.15×10?7~3.94×10?7m2/s,见表2。由表2可以看出,二至丸干燥过程中水分Deff随温度的升高而增大,升高温度可增强干燥过程传热传质,提高干燥效率。同一干燥温度条件下,模型2水分Deff均大于对应干燥温度下模型1对应值,说明二至丸使用筛孔底干燥盘进行干燥可有效增强干燥过程二至丸中水分扩散从而加速干燥。
3.2二至丸干燥温度分布模拟
图3和4分别为热风干燥温度为60℃时,二至丸干燥模型1和模型2内部不同时刻(t=0、10、、、min)温度分布云图。从图3和4可以看出,干燥时间min前,二至丸干燥温度呈现周边高中心低的现象,表明在干燥过程中热量是从二至丸表层传热边界逐渐向中心进行传导。干燥时间min时,比较图3-c和图4-c可以看出,模型1中心低温区域面积要大于模型2,这是由于模型1利用无孔底板干燥盘,水分蒸发边界仅为上表面,而模型2利用筛孔底板干燥盘,水分蒸发表面为上、下表面,干燥过程中水分蒸发的传质过程会影响二至丸内部温度分布规律。在干燥结束时刻(模型1为min、模型2为min),二至丸干燥模型1和模型2内部温度分布虽均趋于均匀,从温度变化范围仍能看出模型2温度均匀性要优于模型1。
图5为干燥温度60℃时,二至丸干燥模型1和模型2不同位置点的温度变化曲线。从图5可以看出,二至丸干燥模型中间表面位置点1较中心位置点2温度升高快,模型1和模型2点1达到40℃时所需时间均约为6min,而点2则均需要约70min,这是由二至丸热风干燥过程热量由丸层表面传导至内部的传递规律引起的[22]。模型1和模型2在干燥过程结束的时间分别为、min,说明干燥二至丸采用筛孔底干燥盘可以有效缩短干燥时间,可能由于筛孔底增加了二至丸干燥过程水分扩散至环境。干燥结束时,二至丸模型1及模型2内部温度分别为55.3~56.0、57.5~57.7℃,模型2温度值较高、温度范围区间较小,表明二至丸干燥使用筛孔底干燥盘不仅可以提高干燥实际温度,且能提高干燥过程温度均匀性,有利于干燥进行。
3.3模型理论值与实验值比较
从图6可以看出,不同温度干燥模型1和模型2在不同位置点温度的实验值与模拟值拟合良好(r2>0.),最大平均相对偏差绝对值为13%,低于一般数值模拟的15%精度要求[23],说明此传热传质模型能较好地反映二至丸干燥过程中温度与时间的关系。通过实验测得干燥丸层中间表面温度(即点1)及中心温度(即点2)不同干燥温度条件下随时间呈现出先急剧升高后缓慢升高的特点,且中间内部温度升温的速度和程度均小于中间表面温度,与点1和点2模型模拟值呈现相同的变化趋势。造成偏差的原因可能是二至丸干燥模型建立以及计算过程,包含一些假设和简化前提,如二至丸的体积不变、空隙度不变等等,而实际上随着干燥的进行,丸剂水分的减少会引起体积收缩,从而引起丸剂层体积和空隙度等参数的变化[24]。
4讨论
中药丸剂热风干燥是以热空气为传热介质将热量传递到丸剂,丸剂中水分受热汽化随热空气排出系统的过程。中药丸剂干燥是传热和传质的耦合过程,干燥温度及丸剂水分扩散是干燥过程关键因素,而丸剂在干燥过程中实际温度分布规律难以用实验手段直接获取。计算机模拟技术是将干燥过程传热传质过程用方程表达,采集过程必要参数及合理假设,通过计算机进行数值求解,获得与实际干燥过程接近的信息。其优势在于提高了工程应用的经济性,缩短了将小试实验放大为大规模工业生产的周期,模拟参数可随实时调整和修正,优化的模拟条件可为实际工业生产提供有价值的参考[25-26]。
COMSOLMultiphysics具有高效的计算性能能力和独特的多场全耦合分析能力,用于复杂传热传质干燥过程数值仿真有较高精确度[27]。本实验应用COMSOLMultiphysics建立的不同热风干燥温度下二至丸干燥数值模型,同时考虑无孔底和筛孔底2种盛装方式对干燥过程的影响,通过温度云图直观地得到了二至丸层干燥过程温度分布情况,筛孔底托盘盛装二至丸干燥温度分布均匀性要优于无孔底托盘盛装。
二至丸干燥过程水分Deff可以用于表征干燥温度与干燥效率之间的关系,同时也是二至丸干燥数值模型的关键参数,通过实验获得了不同干燥条件下二至丸水分Deff。干燥温度越高,二至丸水分Deff越大,这是由于温度升高会降低水的黏度,进而降低流体流出的阻力,从而促进水分子在二至丸内部毛细管中的扩散,增加水分有效扩散值[28]。干燥过程二至丸盛装方式也将影响水分Deff,干燥温度为60℃时,使用无孔底和筛孔底托盘盛装二至丸干燥,其Deff分别为0.76×10?7、1.15×10?7m2/s,这是由于使用筛孔底托盘,二至丸层干燥过程增加了一个底面用于水分的扩散,强化了水分传质过程。
实验测得干燥过程丸层中间表面温度及中心温度随时间的变化,验证二至丸干燥模型的可靠性良好(r2>0.),最大平均相对偏差绝对值为13%,能够较好地反映二至丸层干燥过程温度变化规律。然而,在二至丸干燥模型建立过程中,作了一些必不可少的假设,如二至丸的体积、二至丸层的孔隙度不变及只考虑二至丸干燥过程热传导等,这些假设可以简化建模及数值计算过程,但对计算结果精度造成影响。同时,在模型计算时,物性参数的准确性对模型计算结果精确性的保证有重要影响,本实验对二至丸密度、空隙率、水分Deff进行了实验测量,而其他参数来源于文献,对模型的计算精度也有一定影响。
通过合理的实验方法获取更接近实际值的二至丸物性参数以提高二至丸干燥过程模型精度有待进一步研究。
参考文献(略)来源:王学成,康超超,伍振峰,李远辉,徐诗军,杨明.二至丸热风干燥过程温度均匀性模拟与实验[J].中草药,,51(5):-.